A pesar de esa vida desenfrenada, Lulio sentía una gran atracción por los libros, que ocupaban su tiempo, tanto como el resto de sus otros placeres más carnales. Pero una vez que sintió «señales extraordinarias», según nos cuenta en su relato, su vida cambio de raíz.
El motivo de tan brusca transformación se debió a la ya mencionada Ambrosía Castell. Esta dama, a la sazón ya casada, se resistía a las constantes demandas amorosas de Lulio.
Sin embargo, en cierta ocasión, decidió recibirle en su casa. Allí acudió nuestro hombre, feliz por haber conseguido finalmente el objeto de su deseo. La dama, entonces, le descubrió su pecho, devorado por una terrible llaga, al tiempo que le instaba a que pusiera toda su fuerza en algo menos perecedero que la carne. «Mira la podredumbre de este cuerpo que tanto ansiabas conquistar, ¿no habrías hecho mejor en dirigir tu amor hacia Jesucristo, del que puedes recibir un premio eterno?»
El razonamiento de la dama y la terrible impresión producida en el joven cortesano hubieran bastado para originar un decisivo cambio de actitud en cualquiera.
Pero aún hubo más. Durante varios días, Lulio vivió una profunda crisis nerviosa, en el transcurso de la cual tuvo la visión de Jesucristo, que se le apareció en sueños diciéndole: «Raimundo, en adelante sígueme». Fuera o no esto último producto de su imaginación, lo cierto es que el joven senescal del reino estaba dispuesto a seguir los pasos de su Salvador.
Y de igual modo que él se ha convertido, está decidido a entregarse a la conversión de los demás. Para ello no duda en abandonar no sólo su antigua posición, sino también familia y amigos. Emprende, en primer lugar, la peregrinación a Compostela, tras la cual regresa a Mallorca para retirarse durante algún tiempo en vida contemplativa.
Es posiblemente en este período de aislamiento cuando concibió su obra Ars Magna, con la cual se proponía llevar la verdadera fe a los infieles.